Deactivation of Ti-based  and γ-Al2O3 catalysts in liquid-phase methyl oleate epoxidation reaction

Kanokpon Maungthong

Please use this identifier to cite or link to this item: https://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/83038

Title:	Deactivation of Ti-based and γ-Al2O3 catalysts in liquid-phase methyl oleate epoxidation reaction
Other Titles:	การเสื่อมสภาพบนตัวเร่งปฏิกิริยากลุ่มไทเทเนียมเเละเเกมมาอลูมินาสำหรับปฏิกิริยาอิพอกซิเดชันของเมทิลโอลิเอตในสภาวะของเหลว
Authors:	Kanokpon Maungthong
Advisors:	Piyasan Praserthdam Supareak Praserthdam
Other author:	Chulalongkorn University. Faculty of Engineering
Issue Date:	2019
Publisher:	Chulalongkorn University
Abstract:	To eliminate some drawback of heterogeneous catalysts as a low stability, the deactivation scheme and surface regeneration of TiO2 (P25), TS-1 and γ-Al2O3 catalysts was investigated on the liquid-phase methyl oleate epoxidation reaction at 50 ºC. Based on the results, there are two deactivation effects illustrated on the surface after the reaction: (1) the fouling effects are found the main deactivation on this reaction. There are three types which type 1 is found in P25 and γ-Al2O3, type 2 is uncovered in TS–1 and γ-Al2O3, and type 3 is appeared in γ-Al2O3 only. The FT-IR reveals that are alkane (C–H) and alcohol groups (O–H) as a type 1, α,β–unsaturated ketone (C=O) and alkane groups (C–H) as a type 2, and stretching ester (C=O) and alkane groups (C–H) as a type 3, (2) the loss of active species due to the oxygen vacancy forming after the reaction and the leaching effect. Furthermore, the percentage of lower MO conversion of γ-Al2O3 is higher than P25 and TS-1 because the obtained fouling on the γ-Al2O3 surface is stronger adsorption than P25 and TS-1. For this reason, the fouling deposits on P25 and TS-1 were eliminated completely at 550 ºC, but not for γ-Al2O3 (700 ºC). The OV sites provide the defects on the surface which the MO conversion cannot return back to the conversion of fresh catalyst.
Other Abstract:	เพื่อกำจัดข้อเสียบางประการของตัวเร่งปฏิกิริยาชนิดวิวิธพันธ์นั่นคือ ความสามารถในการฟื้นสภาพและนำกลับมาใช้ใหม่ที่ต่ำ ดังนั้นการเสื่อมสภาพบนตัวเร่งปฏิกิริยากลุ่มไทเทเนียมและแกมมาอลูมินาสำหรับปฏิกิริยาอีพอกซิเดชันของเมทิลโอลิเอตในวัฏภาคของเหลวที่อุณหภูมิ 50 องศาเซลเซียสจึงนำมาศึกษา จากผลการทดลองพบว่า การเสื่อมสภาพบนตัวเร่งปฏิกิริยากลุ่มไทเทเนียมและแกมมาอลูมินาเกิดขึ้นได้ 2 แบบ ดังนี้ แบบที่ 1 คือการเกิดตะกรันบนตัวเร่งปฏิกิริยาซึ่งเป็นการเสื่อมหลักของปฏิกิริยานี้ซึ่งพบว่า มี 3 ชนิด ชนิดที่ 1 ถูกพบใน ไทเทเนียมไดออกไซค์และแกมมาอลูมินา ชนิดที่ 2 ไม่ถูกพบในไทเทโนซิลิเกตและแกมมาอลูมินา ชนิดที่ 3 ถูกพบในแกมมาอลูมินาเท่านั้น จากผลของเทคนิคอินฟราเรดสเปคโตรสโคปีเปิดเผยว่า ตะกรันชนิดที่ 1 เป็นแบบหมู่ฟังก์ชันแอลเคนและแอลกอฮอล์ ตะกรันชนิดที่ 2 เป็นแบบหมู่ฟังก์ชันแอลฟา-เบต้าคีโตนที่ไม่อิ่มตัวและแอลเคน ตะกรันชนิดที่ 3 เป็นแบบหมู่ฟังก์ชันเอสเทอร์และแอลเคน สำหรับการเสื่อมสภาพแบบที่ 2 คือ การสูญเสียส่วนที่ว่องไวต่อการเกิดปฏิกิริยาเนื่องจากการเกิดช่องว่างของโมเลกุลออกซิเจนบนพื้นผิวตัวเร่งและการชะละลายของโลหะเนื่องจากตรวจพบปริมาณไทเทเนียมและอลูมินาในตัวอย่างหลังจากเกิดปฏิกิริยา นอกจากนี้อัตราการเสื่อมสภาพของแกมมาอลูมินามีค่าสูงกว่าตัวเร่งปฏิกิริยาชนิดไทเทเนียมไดออกไซค์และไทเทโนซิลิเกต เพราะ ตะกรันที่เกิดบนแกมมาอลูมินานั้นมีแรงยึดเกาะบนตัวเร่งปฏิกิริยามากกว่าตัวอื่นๆ ด้วยเหตุนี้ตะกรันบนตัวเร่งปฏิกิริยาไทเทเนียมไดออกไซค์และไทเทโนซิลิเกตจะถูกกำจัดออกโดยการเผาด้วยอากาศที่อุณหภูมิ 500 องศาเซลเซียส แต่ไม่ใช่กับแกมมาอลูมินาต้องใช้อุณหภูมิในการเผาถึง 700 องศาเซลเซียส การเกิดช่องว่างของออกซิเจนเป็นสาเหตุที่ทำให้ความสามารถในการฟื้นสภาพและนำกลับมาใช้ใหม่ต่ำลงหลังจากฟื้นฟูสภาพด้วยการเผาแล้ว
Description:	Thesis (M.Eng.)--Chulalongkorn University, 2019
Degree Name:	Master of Engineering
Degree Level:	Master's Degree
Degree Discipline:	Chemical Engineering
URI:	https://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/83038
URI:	http://doi.org/10.58837/CHULA.THE.2019.63
metadata.dc.identifier.DOI:	10.58837/CHULA.THE.2019.63
Type:	Thesis
Appears in Collections:	Eng - Theses

Files in This Item:

File	Description	Size	Format
6170101021.pdf		4.52 MB	Adobe PDF	View/Open

Show full item record