Please use this identifier to cite or link to this item:
https://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/75443
Title: | Ethylene epoxidation over Ag catalysts: effects of support, second metal, promoter, and diluent gas |
Other Titles: | ปฏิกิริยาอีพอกซิเดชั่นของเอทิลีนบนตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะเงิน:ผลของวัสดุรองรับ, โลหะที่สอง, ตัวเสริม และ ก๊าซเจือจาง |
Authors: | Atiporn Chongterdtoonskul |
Advisors: | Sumaeth Chavadej Schwank, Johannes W. |
Other author: | Chulalongkorn University. The Petroleum and Petrochemical College |
Advisor's Email: | Sumaeth.C@Chula.ac.th No information provided |
Subjects: | Ethylene Ethylene oxide Metal catalysts เอทิลีน เอทิลีนออกไซด์ ตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะ |
Issue Date: | 2012 |
Publisher: | Chulalongkorn University |
Abstract: | The ethylene epoxidation reaction was conducted in a packed-bed tubular reactor to produce ethylene oxide in this work. The effects of oxide supports (α-Al2O3, Al2O3 C, Al2O3, Acid, SiO2 90, TiO2, SrTiO3, MgTiO3, CaTiO3, and BaTiO3), second metals (Au, Cu, Ba, Pd and Sn), and the diluent gases in the reactant feed (He, Ar, N2, CH4, and CH4 balanced with He) were investigated in order to find the optimum reaction conditions for the epoxidation of ethylene, leading to an improvement of the catalytic activity in terms of both EO selectivity and EO yield. Among the investigated supports, SrTiO3 was found to be the best support, relating to Sr atoms that are incorporated in the SrTiO3 support that made this support more selective in EO formation. The most effective catalyst was the bimetallic 1.39 wt% Cu-17.16 wt.% Ag/SrTiO3 catalyst with 0.32 wt.% Sn promoter. The superior performance of this catalyst might be due to its high oxygen and ethylene uptakes. Moreover, the tin promoter enhanced the long-term stability of the catalyst, resulting from the decrease in the rate of carbonaceous species formation. Under the optimum experimental conditions, the EO selectivity was found to be extremely high up to 99.5 % at 6 h and could maintain at 96 % after 7 days of time on stream, together with the maximum EO yield of 5.5 % at 6 h and 4.9 % at 7 days of time on stream. |
Other Abstract: | ในงานวิจัยนี้ สารเอทิลีนออกไซด์ (EO) ถูกผลิตโดยปฏิกิริยาอีพอกซิเดชั่นของเอทิลีน ในระบบถังปฏิกรณ์แบบแพคเบด ผลกระทบของวัสดุรองรับออกไซด์ (แอลฟาอลูมินา, อลูมินาซี อลูมินาเอสิด, ซิลิกาเก้าสิบ, ไททาเนีย, สตรอนเทียมไททาเนต, แมกนีเซียมไททาเนต, แคลเซียมไท ทาเนต และ แบเรียมไททาเนต), ผลของโลหะที่สอง (ทอง, ทองแดง, แบเรียม, แพลเลเดียม และ ดีบุก) และ ผลของก๊าซเจือจาง (ฮีเลียม, อาร์กอน, ไนโตรเจน มีเทน และ มีเทนผสมกับฮีเลียม) ได้ ถูกทําการศึกษาเพื่อหาสภาวะทําปฏิกิริยาที่ดีที่สุดสําหรับการผลิตสารเอทิลีนออกไซด์เพื่อนำไปสู่ การปรับปรุงประสิทธิภาพการเลือกเกิด (Selectivity) และประสิทธิผล (Yield)ของEO จาก การศึกษา พบว่าสตรอนเทียมไททาเนตเป็นวัสดุรองรับที่ดีที่สุด เป็นผลมาจากอะตอมของ สตรอนเทียมซึ่งอยู่ในวัสดุรองรับทำให้เกิดสารเอทิลีนออกไซด์ได้มากกว่า นอกจากนั้น ตัวเร่ง ปฏิกิริยาที่มีประสิทธิภาพที่สุดคือ ตัวเร่งปฏิกิริยา 1.39 เปอร์เซ็นต์โดยน้ำหนักทองแดง-17.16 เปอร์เซ็นต์โดยน้ำหนักโลหะเงิน บนวัสดุรองรับสตรอนเทียมไททาเนต โดยเติม 0.32 เปอร์เซ็นต์ โดยน้ำหนักดีบุก เป็นตัวเสริม (Promoter) การดูดซับของออกซิเจนและเอทิลีนที่สูงของตัวเร่ง ปฏิกิริยานี้ส่งผลต่อความสามารถที่เหนือกว่า อีกทั้งยังพบว่าดีบุกเป็นตัวเสริมที่ช่วยทำให้ความ เสถียรในการทำปฏิกิริยาของตัวเร่งปฏิกิริยาให้ยาวนานขึ้นโดยลดอัตราการเกิดสารประกอบ คาร์บอน ภายใต้สภาวะการทำงานที่เหมาะสมที่สุด ประสิทธิภาพการเลือกเกิดของสารเอทิลีน ออกไซด์ (EO selectivity) เท่ากับ 99.5 เปอร์เซ็นต์ ที่ 6 ชม. และ 96 เปอร์เซ็นต์ หลังจากทำการ ทดลองเป็นเวลา 7 วัน พร้อมกับ ประสิทธิผล (EO yield) สูงสุดเท่ากับ 5.5 เปอร์เซ็นต์ ที่ 6 ชม. และ 4.9 เปอร์เซ็นต์ หลังจากทำการทดลองเป็นเวลา 7 วัน |
Description: | Thesis (Ph.D.)--Chulalongkorn University, 2012 |
Degree Name: | Doctor of Philosophy |
Degree Level: | Doctoral Degree |
Degree Discipline: | Petrochemical Technology |
URI: | http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/75443 |
Type: | Thesis |
Appears in Collections: | Petro - Theses |
Files in This Item:
File | Description | Size | Format | |
---|---|---|---|---|
Atiporn_ch_front_p.pdf | หน้าปก สารบัญ และบทคัดย่อ | 1.12 MB | Adobe PDF | View/Open |
Atiporn_ch_ch1_p.pdf | บทที่ 1 | 687.33 kB | Adobe PDF | View/Open |
Atiporn_ch_ch2_p.pdf | บทที่ 2 | 1.28 MB | Adobe PDF | View/Open |
Atiporn_ch_ch3_p.pdf | บทที่ 3 | 866.76 kB | Adobe PDF | View/Open |
Atiporn_ch_ch4_p.pdf | บทที่ 4 | 2.04 MB | Adobe PDF | View/Open |
Atiporn_ch_ch5_p.pdf | บทที่ 5 | 2.32 MB | Adobe PDF | View/Open |
Atiporn_ch_ch6_p.pdf | บทที่ 6 | 1.91 MB | Adobe PDF | View/Open |
Atiporn_ch_ch7_p.pdf | บทที่ 7 | 1.86 MB | Adobe PDF | View/Open |
Atiporn_ch_ch8_p.pdf | บทที่ 8 | 649.51 kB | Adobe PDF | View/Open |
Atiporn_ch_back_p.pdf | บรรณานุกรมและภาคผนวก | 1.27 MB | Adobe PDF | View/Open |
Items in DSpace are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.